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中外科學家在生物質(zhì)全組分高值化利用方面獲進展

欄目:行業(yè)資訊 發(fā)布時間:2023-06-13

中國科學報6月11日訊:近日,中國科學院廣州能源研究所研究員王晨光與比利時魯汶大學教授Bert F. Sels合作,在生物質(zhì)全組分高值化利用方面取得重要進展。相關研究以長文的形式在線發(fā)表于《ACS-催化》。

溫和氧化是一項具有應用前景的生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化技術,可將木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高價值的化學品和纖維素材料。然而在此過程中,碳水化合物的溶解轉(zhuǎn)化、木質(zhì)素和單酚類物質(zhì)的縮聚和降解限制了整體碳效率的提高。

研究人員借鑒傳統(tǒng)氧堿法造紙除木質(zhì)素工藝,基于木質(zhì)素優(yōu)先利用思路提出催化氧化分離策略并應用于木質(zhì)纖維素組分分離,同時將木質(zhì)素氧化轉(zhuǎn)化為高附加值單酚。

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 木質(zhì)纖維素催化氧化分離策略。王晨光 供圖

研究發(fā)現(xiàn),溫和條件下成本較低的納米氧化銅顆粒(CuO NPs)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化氧化分離性能,在將木質(zhì)素催化氧化為芳香醛酮的同時抑制了纖維素水解,該方法獲得的高附加值單體和材料(纖維素)的碳效率達80%。其中,木質(zhì)素被轉(zhuǎn)化為芳香單體(主要為香蘭素和丁香醛),轉(zhuǎn)化率高達48.6 wt %。

通過“分離-氧化”兩步實驗和模型反應發(fā)現(xiàn),CuO NPs能高效催化木質(zhì)素苯丙烷側(cè)鏈C-C鍵和C-O鍵斷裂,促進木質(zhì)素氧化中間體亞甲基醌自由基向目標產(chǎn)物芳香醛酮的轉(zhuǎn)化,使單酚收率超過理論值(基于β-O-4鍵的含量);半纖維素則選擇性轉(zhuǎn)化為草酸為主的水溶性小分子脂肪酸;80%的纖維素以白色固體殘渣(纖維素純度高達95%)形式保留。

通過模型物反應及13C NMR等表征手段證明,銅陽離子與纖維素的葡萄糖鏈上的羥基及吡喃環(huán)的氧原子的強烈絡合作用是抑制纖維素水解的主要原因。

該研究中提出的催化氧化分離策略普遍適用于木本和草本生物質(zhì)的催化轉(zhuǎn)化,為今后生物質(zhì)溫和全組分高值化利用提供了指導思路,進一步促進從化石經(jīng)濟向利用生物質(zhì)生產(chǎn)化學品的更可持續(xù)的生物經(jīng)濟的過渡。

相關論文信息:https://doi.org/10.1021/acscatal.3c01309